Né vers 657, le dernier fils du roi Clovis II et de la reine Bathilde, il succède à son frère Clotaire III en 673.

Son maire du palais, le bouillonnant Ebroïn, ne fait pas l'unanimité chez les Francs, et un complot éclate contre les deux hommes. Thierry et Ebroïn sont tonsurés et envoyés dans des monastères. Thierry est remplacé par son frère Childéric II, le roi d'Austrasie.

Deux ans plus tard, Childéric est assassiné par des nobles. Thierry est rappelé du monastère de Saint-Denis et proclamé roi des Francs à Saint-Cloud. C'est alors qu'Ebroïn sort de son monastère et revendique la mairie du palais de Neustrie. Il mena une armée contre le nouveau maire du palais, Leudesius. Celui-ci panique et s'enfuit avec le roi Thierry. Ebroïn s'empare alors du pouvoir puis assassine son rival. Il proclame ensuite roi d'Austrasie le jeune Clovis, qu'il prétend être le fils de feu Clotaire III. Voyant qu'il était très peu suivi, Ebroïn renonce à soutenir Clovis III et se contente du titre de maire du palais de Neustrie.

Thierry pardonne à son ancien conseiller et lui donne les pleins pouvoirs. En 678, Thierry convoque un concile d'évêques pour faire juger l'évêque Léger d'Autun qu'Ebroïn accuse du meurtre du roi Childéric II. Bien qu'il n'y ait aucune preuve contre lui, l'évêque est dégradé par ses collègues et condamné à mort par le roi.

En 679 après la mort de leur maire du palais Wulfoald, les Austrasiens, menés par Martin et Pépin de Herstal, se révoltent. Ebroïn et Thierry mobilisent leur armée et écrasent les Austrasiens à Lucofao. En 680, l'assassinat d'Ebroïn par Ermenfred remet en cause le pouvoir neustrien. Le chef des Austrasiens, Pépin de Herstal, en profite pour mettre en place, en Neustrie, un maire du palais ami : Waratton. À la mort de ce dernier, en 685, la mairie du palais échoit à son gendre Berchaire. Celui-ci rompt avec l'Austrasie, et redonne l'indépendance à la Neustrie. Mais Pépin de Herstal n'accepte pas cela et lance ses troupes contre Berchaire et Thierry. Il les bat en 687 à la bataille de Tertry. Les Neustriens sont définitivement vaincus.

Le roi Thierry tombe entre les mains de Pépin de Herstal. Celui-ci le prive totalement de tout pouvoir de décision et l'oblige à le suivre en Austrasie. En Neustrie, Pépin laisse Norbert, l'un de ses fidèles, diriger les affaires de Neustrie. Thierry meurt quelques années après, en 691, à l'âge de 34 ans. Il laisse deux fils, Clovis et Childebert, qu'il a eus de la reine Clotilde.

Son fils aîné Clovis IV lui succède.